Após a separação dos Beatles, em 1970, ofuscado por anos por John Lennon e Paul McCartney, George Harrison lançou grande parte do material que havia acumulado e inicou sua carreira solo. O primeiro álbum de George foi um sucesso de crítica e de público. All Things Must Pass, de 1970, é considerado por muitos como o melhor disco de um ex-beatle e um dos melhores discos da história. O álbum era triplo (quando lançado em vinil), o primeiro álbum triplo da história do rock (que em CD, se tornou duplo). O álbum atingiu o primeiro posto das paradas de sucesso britânicas e norte-americana, incluía sucessos como as músicas My Sweet Lord, Isn’t It a Pity e What is Life. Anos mais tarde a canção My Sweet Lord, presente no álbum, lhe trouxe problemas devido a uma acusação de violação de direitos autorais. A canção era bem parecida com He's so Fine (single de 1963), do grupo The Chiffons. George negou a acusação, mas em 1976, foi condenado por ter subconcientemente plagiado a canção. As discussões sobre os pagmentos aos danos causados levaram o caso a ser continuado até os anos 90.
Durante este período, violando os preceitos éticos legais, o então empresário dos Beatles, Allen Klein, comprou a editora Bright Tune, dona dos direitos autorais de He's so Fine, e trocou de lado, entrando na justiça ntra Harrison -obviamente para poder capitalizar nos pagamentos dos danos que Harrison eventualmente teria que fazer a editora. Finalmente, anos depois, Harrison comprou os direitos de ambas canções, He's So Fine e My Sweet Lord. Quando o álbum foi remasterizado em CD, a música ganhou uma versão nova chamada "My Sweet Lord 2000".
Em 1971, pela primeira vez na história do rock, George Harrison organizou um show humanitário. O show aconteceu em 1 de agosto no Madison Square Gerden, em Nova York, reuniu cerca de 40.000 pessoas e contou com a participação de Eric Clapton, Ravi Shankar, Bob Dylan, Ringo Starr, Leon Russell, Billy Preston e o grupo Badfinger. Os outros ex-Beatles também foram chamados mas só Ringo Starr compareceu. Paul alegou ser muito cedo para reunir a banda novamente e John não compareceu porque o convite não se estendeu a sua esposa, Yoko Ono. O The Concert For Bangladesh foi feito com a finalidade de arrecadar fundos para refugiados de Bangladesh. Em 2005 o álbum foi relançado em CD e em DVD e as arrecadações foram doadas à Unicef.
De forma adicional ao seu próprio trabalho, Harrison escreveu duas canções para Ringo Starr, It Don't Come Easy e Photograph, incluídas no álbum Ringo, de 1973. Apareceu a seguir no álbum Imagine (1971), de John Lennon, assim como nas canções You're Breakin' My Heart de Harry Nilson, Day After Day de Badfinger, That's The Way God Planned It de Billy Preton e Basketball Jones de Cheech & Chong.
Seu próximo álbum se chamou Living in a Material World (1973) e fez sucesso com a canção Give me Love (Give me peace on Earth), segunda a atingir o primeiro lugar nas paradas de sucesso dos Estados Unidos, depois de My Sweet Lord.
Em 1974, George separou-se da sua primeira mulher, Pattie Boyd, que depois acabou tendo um romance com seu amigo Eric Clapton - que era apaixonado por ela havia muito tempo e chegou a escrever para ela a famosa canção Layla. No mesmo ano, ele lançou o álbum Dark Horse, que teve muitas críticas negativas. George iniciou sua primeira turnê e seus shows foram muito criticados por conter um longo número do artista Ravi Shankar e também porque George sofria de problemas vocais e sua voz apresentou-se falha. George também lançou seu selo, a Dark Horse Records. O selo começou a funcionar somente em 1976.
Extra Texture foi seu último álbum lançado pela Apple Records, em 1975. Foi um álbum para cumprir contrato com a gravadora. A canção You foi o sucesso do álbum, embora não tenha atingido o primeiro lugar nas paradas. O álbum chegou na posição 8 nas paradas de sucesso dos Estados Unidos.
Somente em 1976 é que George lançou um álbum pelo seu selo, a Dark Horse Records, 33 1/3. Na época George ficou doente com hepatite, o que fez com que ele mudasse a distribuidora do álbum da A&M Records para a Warner Bros Records pelo fato que a A&M Records queria que ele entregasse um novo álbum até junho e isso se tornou impossível com a doença. Para o álbum ele escreveu "This Song", canção que satirizava o caso de plágio de My sweet Lord. As canções This Song e Crackerbox Palace fizeram um certo sucesso e o álbum atingiu o décimo primeiro lugar nas paradas de sucesso dos Estados Unidos. A única promoção que George fez para o álbum foi se apresentar junto ao cantor Paul Simon no programa "Saturday Night Live" em 20 de novembro de 1976.
Em 1979, George lançou um álbum que tinha seu nome no título, George Harrison. O álbum trouxe um sucesso modesto com a canção Blow Away e atingiu o décimo sexto lugar nos Estados Unidos. No mesmo ano, George junto com um sócio, Denis O'Brian, lançou a produtora de filmes chamada Handmade Films. Com a Handmade foram produzidos, entre outros, os filmes A Vida de Brian (com o grupo Monty Python) e Shangai Surprise (com Madonna).
Biografia e “Gone Troppo”
Em 1980, ele escreveu uma autobiografia intitulada I Me Mine, onde falava pouco dos Beatles e mais de seus hobbies preferidos: corridas de Fórmula 1 e jardinagem. O livro inclui também letras de suas músicas e fotos raras. John Lennon, antes de morrer, declarou que ficou magoado com George por ter sido pouco mencionado em sua biografia.
Após o assassinato de John Lennon, em 1980, escreveu a canção All those years ago em sua homenagem e chamou Paul McCartney, Linda McCartney e Ringo Starr para participarem da gravação. A canção foi lançada no álbum de 1981, Somewhere in England e se tornou um sucesso, atingindo o segundo lugar nos Estados Unidos. Mas o álbum marcou um dos piores momentos da sua carreira. A Warner Bros. Records rejeitou quatro músicas (Tears of the World, Sat Singing, Lay His Head e Flying Hour).
Em 1982, George lançou o álbum Gone Troppo, considerado um de seus piores trabalhos, mas conseguiu fazer um pouco de sucesso com a canção Wake up My Love. Depois deste álbum, George ficou 5 anos sem gravar e deu prioridades a outros afazeres.
Em 1987, George lançou o álbum Cloud 9, que foi produzido por Jeff Lynne (Electric Light Orchestra). Depois de 5 anos, foi uma volta com reconhecimento de público e de crítica. George convidou mais uma vez alguns amigos para participar do álbum: Eric Clapton, Ringo Starr e Elton John, além do próprio Jeff Lynne. A canção I got my mind set on you, escrita por Rudy Clark na década de 60, atingiu o primeiro lugar nos Estados Unidos e segundo na Inglaterra. A canção When We Was Fab em referência aos Beatles conseguiu sucesso mais modesto. No video clip desta canção George aparerece junto com Ringo Starr e Paul McCartney, este fantasiado de leão marinho em homenagem às fantasias usadas no filme Magistral Myatery Tour. O álbum alcançou o posto de número 8 nas listas de sucessos dos Estados Unidos e o número 10 nas britânicas, dando a Harrison seu melhor resultado desde Living in the Material World.
Um anos depois de Cloud 9, ele formou um grupo com amigos. Os Traveling Wilburys tinha, além de George, Jeff Lynne, Bob Dylan, Roy Orbison e Tom Petty. Cada um participou da banda com um pseudônimo. Eles lançaram o disco Traveling Wilburys Vol.1 ainda em 1988.
No ano seguinte, foi lançada a coletânea Best of Dark Horse Years que trouxe ainda algumas canções inéditas: Poor Litte Girl, Cheer Down e Cockamamie Business.
Próximo do fim
No primeiro ano da nova década viria a luz o segundo álbum do Traveling Wilbury, Traveling Wilburys Vol. 3, apesar da morte de Roy Orbison em 1988. Como substituto, o grupo havia pensado em Del Shannon, mas em fevereiro de 1990 o músico se suicidou.
Em 1991, George iniciou uma turnê pelo Japão, acompanhado por Eric Clapton. O álbum com a turnê, Live in Japan, foi lançado em 1992. Foi seu segundo álbum ao vivo lançado e a primeira turnê feita em sua carreira solo desde a de 1974. Nesta turnê, diferentemente da de 74, foi incluída no repertório algumas composições clássicas da época dos Beatles além das da carreira solo.
Entre 1994 e 1996, empreendeu junto a Paul McCartney e Ringo Starr o projeto Anthology, incluindo a gravação de duas novas canções dos Beatles a partir de demos caseiros dos meados dos anos 70, onde John Lennon tocava piano e cantava. O projeto incluía entrevistas com os membros sobreviventes dos Beatles contando a história da banda. Em 1996, gravou e produziu junto a Carl Perkins a canção Distance Makes No Difference With Love para álbum dele, Go-Cat-Go.
A última aparição de Harrison na televisão teve lugar em 1997 para a promoção de Chants of India, em uma colaboração junto a seu amigo e músico hindu Ravi Shankar. No programa, Harrison interpretou, depois de que uma pessoa do público lhe pediu uma canção dos Beatles e ele respondeu “creio que não conheço nenhuma", a canção All Things Must Pass e Any Road, esta última só seria lançada em 2002 no seu álbum póstumo Brainwashed.
O fim
George faleceu dia 29 de novembro de 2001 em Los Angeles aos 58 anos de idade. Seu corpo foi cremado e alguns afirmam que suas cinzas jogadas no Rio Ganges embora a família não tenha oficialmente confirmado. Sua morte foi devido ao câncer que havia atingido ao cérebro. Após a sua morte, sua família emitiu um comunicado: "Abandonou este mundo como viveu: consciente de Deus, sem medo da morte e em paz, rodeado de familiares e amigos". Harrison costumava dizer: "Tudo pode esperar, menos a busca de Deus".
O álbum póstumo de George Harrison, Brainwashed, foi completado por seu filho Dhani Harrison e Jeff Lynne e lançado em 18 de novembro de 2002, recebendo positivas críticas e alcançando o posto 18 nas paradas de álbuns da Billboard.